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《中國科學基金雜志》2015年第四期
電子具有電荷和自旋兩個重要屬性，傳統(tǒng)的半導體器件僅利用了電子的電荷屬性，稀磁半導體材料可以同時利用電子的電荷和自旋屬性，成為未來半導體自旋電子器件的關鍵材料之一。人們期望通過對稀磁半導體材料的研究獲得具有非易失、多功能、超高速和低功耗等特性的半導體自旋器件，這對材料和信息技術領域都將是一場質的革命。從上世紀80年代末90年代初，人們就開始關注Mn摻雜III—V族稀磁半導體材料，如（In，Mn）As和（Ga，Mn）As等，并設計出以其為基的半導體自旋相關概念型器件，如自旋發(fā)光二極管，自旋場效應晶體管等。然而在過去的幾十年中，稀磁半導體材料并沒有得到廣泛應用，其中一個主要原因是其居里溫度（TC）低于室溫。所以，探索TC高于室溫，且具有原子尺度均勻替代摻雜的本征稀磁半導體成為半導體自旋電子學領域的一個難點和熱點［5］。寬禁帶氧化物稀磁半導體由于具有高于室溫的TC和自旋與載流子分離調控的特性而受到人們廣泛關注［6―9］，但這些材料仍然存在一些科學問題需要解決，主要有如何獲得穩(wěn)定的本征氧化物稀磁半導體，如何有效提高半導體自旋注入效率，室溫鐵磁性的來源和產生機制需要進一步探索，自旋在半導體結構中的輸運、壽命和光、電等方法對自旋的操控還不是很清楚，以及以氧化物稀磁半導體為基的自旋電子器件原型還有待于人們去設計和研制等。因此，開展氧化物稀磁半導體本征鐵磁性和自旋注入效率與輸運特性的研究、磁性產生機制的探索以及初步應用模型的設計等非常必要，這將為推動稀磁半導體器件化提供重要的實驗依據(jù)和單元雛形。
1非補償p－n共摻氧化物稀磁半導體薄膜的本征鐵磁性
一般來說，過渡金屬元素在氧化物半導體中的溶解度較小，容易形成磁性金屬原子團簇或第二相雜質，因此制備本征氧化物稀磁半導體具有很大的挑戰(zhàn)性。人們嘗試不同的氧化物材料和摻雜方法來研究稀磁半導體的本征磁性，但都很難排除磁性原子團簇和第二相雜質的影響［10］。項目組采用非補償p－n共摻的方法研究了氧化物稀磁半導體，有效克服了磁性原子團簇和第二相雜質的形成，為制備具有本征鐵磁性的稀磁半導體材料開辟了新的途徑。根據(jù)熱力學理論，由于p－n離子對之間存在庫侖引力，這使摻雜離子在宿主半導體中形成能較低，從而有效增加了其在半導體中的熱力學溶解度和穩(wěn)定性。從動力學角度分析，非平衡生長時，p－n對之間的庫侖引力有利于摻雜離子越過形成勢壘，也有利于其在宿主半導體中從間隙位置進入替代位置，從而增加了摻入離子在替代位的濃度。可見，利用非補償p－n共摻可以增大摻雜離子在宿主半導體中的熱力學和動力學溶解度，有效阻止過渡金屬離子的團聚和化合，形成均相稀磁半導體。以ZnO薄膜為例，以Mn為p型摻雜劑，Ga，Cr和Fe為n型摻雜劑對ZnO進行非補償p－n共摻，可以得到均勻單相結構的本征ZnO稀磁半導體。圖1（a）為Mn／Ga共摻ZnO薄膜的高分辨透射電鏡圖，沒有發(fā)現(xiàn)任何團簇和第二相雜質。由于摻雜均勻性和替代位離子濃度的提高使其鐵磁性得到明顯加強，如圖1（b）所示［13］。非補償p－n共摻的另一個優(yōu)點是可以通過控制摻入p型和n型摻雜劑的摩爾比有效調控其載流子類型和濃度，在實現(xiàn)局域自旋的同時調節(jié)載流子濃度。所以，非補償p－n共摻的方法既可以降低體系能量，增加過渡金屬元素的摻雜濃度，實現(xiàn)氧化物稀磁半導體的本征鐵磁性，同時還可以調控體系的載流子濃度和磁性大小。
2氧化物稀磁半導體中缺陷和載流子對磁性的貢獻
自從2000年Dietl等預言ZnO基稀磁半導體的TC可以達到室溫以來，人們已經通過各種實驗方法在過渡金屬摻雜的氧化物稀磁半導體中實現(xiàn)了TC高于室溫的鐵磁性。然而，對于稀磁半導體的鐵磁性來源一直沒有形成統(tǒng)一的認識，存在較多的理論解釋，比如載流子誘導磁性理論、束縛磁極子理論［以及電荷轉移鐵磁性理論［17］等。在這些氧化物稀磁半導體磁性來源的理論解釋中，都分別涉及到材料的載流子濃度和缺陷。項目組在結合氧化物稀磁半導體實驗研究的基礎上，通過構建雙磁極子模型，計算了兩個束縛磁極子間隔距離不同時的鐵磁穩(wěn)定化能，如圖2所示。氧空位缺陷是形成局域束縛磁極子必不可少的，而載流子則扮演著雙重作用，既能增強束縛磁極子的穩(wěn)定性，又能調控磁極子間產生長程鐵磁相互作用。由此提出了載流子調控束縛磁極子間產生長程鐵磁性的模型，這個模型綜合了載流子誘導和束縛磁極子模型的優(yōu)點，對進一步闡明氧化物稀磁半導體中磁性產生機制有一定貢獻。
3氧化物稀磁半導體的應用
自從發(fā)現(xiàn)具有室溫鐵磁性的氧化物稀磁半導體以來，人們并沒有僅停留在新材料的探索和磁性機制的理解上，還初步設計了氧化物稀磁半導體的器件模型，以促進其在自旋電子器件上的應用。隧道結是研究電子自旋極化、注入與輸運的理想模型，同時也可以在磁性隨機存儲器、磁性傳感器及邏輯器等器件上廣泛應用。人們已經在氧化物稀磁半導體基隧道結中實現(xiàn)了較大的低溫磁電阻效應，并且通過優(yōu)化稀磁半導體／勢壘層界面以及提高勢壘層結晶質量，使隧道磁電阻效應一直保持到室溫，實現(xiàn)了室溫下電子自旋注入。但由于非彈性隧穿電導的增強，室溫時有效自旋注入效率非常低。項目組在氧化物稀磁半導體實驗和理論研究基礎上，設計并制備出一種特殊“金屬磁性納米粒子核”與“稀磁半導體殼”的核殼結構，這種核殼結構彌散在半導體基質中形成一種復合薄膜，如圖3（a）所示。在這種復合薄膜中獲得高達12．3％的室溫磁電阻率和37．5％的電子自旋極化率，在室溫下實現(xiàn)了有效的自旋注入和探測，如此大的室溫磁電阻效應可能與薄膜中“稀磁半導體殼”的自旋過濾效應有關。這不僅為研究金屬／半導體界面自旋注入指出了新的途徑，而且為新一代室溫半導體自旋器件的實現(xiàn)提供了可能［23，24］。與此同時，在這種復合結構中還可以通過改變薄膜的電阻率調節(jié)其室溫磁電阻率，實現(xiàn)自旋注入效率的宏觀調控，并且制備出的一種具有大室溫磁電阻率和高透光率的復合超薄磁性金屬／半導體復合薄膜有望在透明自旋電子器件中得到應用。
4小結
在氧化物稀磁半導體的研究中，采用非補償p－n共摻的方法可以有效增加摻雜離子在替代位置的濃度，實現(xiàn)自旋的高效注入，形成均相本征稀磁半導體，同時通過選擇非補償p－n對和變化其濃度來調節(jié)體系的載流子類型和濃度，這都為實現(xiàn)稀磁半導體的本征鐵磁性及其性能調控提供了新的途徑。提出了載流子調控的束縛磁極子間產生長程鐵磁性模型，進一步闡明了氧化物稀磁半導體的磁性產生機制。另外，利用氧化物稀磁半導體的自旋過濾效應，在磁性金屬／半導體復合結構中實現(xiàn)了高效室溫電子自旋注入。這些研究結果都為氧化物稀磁半導體未來在基礎研究上的突破和在實際半導體自旋器件中的應用奠定了一定的基礎。
作者：全志勇 齊世飛 范九萍 江鳳仙 李小麗 許小紅 單位：山西師范大學化學與材料科學學院 磁性分子與磁信息材料教育部重點實驗室